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      乙烯/乙烷高效分離納米限域白色石墨烯膜制備獲突破

      發表日期:2019-11-25 14:38文章編輯:國初科技瀏覽次數: 標簽:    

             據X-MOL資訊微信公眾平臺2019年11月16日訊 二維納米片自組裝形成的薄膜具有良好的滲透通量和分離選擇性,已成為膜分離領域的研究熱點,如氧化石墨烯膜(GO)、金屬碳化物膜(Mxene)和金屬硫化物膜(MOS2)等。氮化硼(Boron Nitride,簡記作BN)納米片,又稱白色石墨烯,是由幾層單原子層厚薄的六角形BN平面組成,與石墨烯具有相似的結構,廣泛用于電化學能量轉化與儲存、電催化、柔性電子設備以及生物醫藥等領域。BN納米片具有熱穩定性高,苛刻條件下化學穩定性高、機械強度高和成本低等顯著優勢,是構筑分離膜的理想材料。但目前未見使用BN膜進行氣體分離的報道。此外,BN納米片難剝離和難于化學修飾的特點也給BN膜制備帶來了挑戰。
        乙烯作為基礎化工原料、乙烯/乙烷的分離一直被認為是全球七大化學分離難題之一。由于相似的理化性質和分子尺寸,傳統的冷凍精餾分離工藝需要巨大的設備費用和能量消耗,開發乙烯/乙烷高效分離膜迫在眉睫。
        加拿大滑鐵盧大學的陳忠偉教授、天津大學的姜忠義教授和張呂鴻教授(共同通訊作者)聯合報道了高效分離乙烯/乙烷混合氣體的BN薄膜。BN納米片在水平和傾斜方向上自組裝形成的BN薄膜具有豐富的納米通道,然后將含有乙烯傳質載體的活性離子液(RIL)修飾在BN納米通道內以調整孔道尺寸同時以實現納米限域效應。與聚合物或者交聯的化學修飾相比,納米通道內浸漬RILs是一種靈活和有效的通道修飾方法。分子動力學模擬表明,RIL和BN納米片之間的非共價作用利于RIL中的陽離子和陰離子在BN納米通道內有序排列,構筑了乙烯快速載體傳遞通道。同時通過改變限域RIL的量,可精細微調納米通道的尺寸,進而實現精密分子篩分。該方法制備的BN薄膜具有高效的分離性能,對乙烯的滲透通量高達138 GPU,乙烯/乙烷的選擇性達128,且在180h內保持了穩定的分離效果。該研究激發了高性能氣體分離膜的設計新思路。

       

      乙烯/乙烷高效分離納米限域白色石墨烯膜制備獲突破


        膜制備過程分為兩步:首先在商業化尼龍(Nylon)支撐膜上真空抽濾BN納米片懸浮液,自組裝得到具滲透納米通道的BN/Nylon膜;后通過旋涂法將活性離子液體RIL浸漬在納米通道內制備具納米限域的RIL-BN/Nylon膜。從膜的SEM形貌表征可見,在真空抽濾后,BN納米片在多孔基質(尼龍支撐膜)上均勻分布,水平和傾斜分布的2D BN納米片的組裝產生許多貫穿的納米通道和裂縫狀的納米孔,極大減少了傳質阻力和縮短傳遞路徑。旋涂后,RIL被均勻地限域在BN納米通道內構筑了無缺陷的BN-RIL/Nylon分離膜,分離層厚度約為200nm。文中也借助ATR-FTIR、Raman、XPS和分子動力學等表征方法對膜內分子間作用力和微納米結構進行了深入揭示。

       

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        最后通過等摩爾乙烯/乙烷混合物分離來評估RIL-BN/Nylon膜的分離性能,研究了不同RIL含量下RIL-BN/Nylon膜的氣體滲透性能,并建立了納米通道隨離子液體含量增加的演變模型。隨著RIL含量增加,納米通道有效尺寸減小,乙烯和乙烷滲透性降低,而乙烯/乙烷分離選擇性增加。將RIL-BN/Nylon膜的分離性能與文獻對比,發現RIL-BN/Nylon膜具較高選擇性和乙烯滲透通量。此外,RIL-BN/Nylon膜還展現出優異的穩定性。這表明RIL-BN/Nylon具有良好的乙烯/乙烷分離應用前景。我們制備的具貫穿納米通道以及納米限域效應的BN膜,為操縱2D納米材料實現分子快速、選擇性傳遞提供了新視角,同時對分子分離膜的理性設計具有重要借鑒意義。

       

      乙烯/乙烷高效分離納米限域白色石墨烯膜制備獲突破


        這一成果近期發表在Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是天津大學博士研究生竇浩楨(Boron Nitride Membranes with a Distinct Nanoconfinement Effect for Efficient Ethylene/Ethane Separation. Haozhen Dou, Bin Jiang, Mi Xu, Luhong Zhang,* Zhongyi Jiang,* Zhongwei Chen*. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 131, 14107–14113. DOI: 10.1002/anie.201907773)。
        課題組介紹
        陳忠偉:加拿大滑鐵盧大學 (University of Waterloo) 化學工程系教授、加拿大國家首席科學家(CRC-Tier 1)、加拿大工程院院士、加拿大皇家科學院院士、國際電化學能源科學院副主席、美國化學會期刊ACS Applied Materials & Interfaces的副主編。陳忠偉院士帶領一支約70人的研究團隊多年來致力于燃料電池、金屬空氣電池、鋰離子電池、鋰硫電池、液流電池、鈉鹽電池、電化學傳感器等儲能材料以及儲能器件的研發與創新。在Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、JACS、Nano Letters、ACS Nano等國際知名期刊發表SCI論文280余篇,目前為止,其文章已引用次數超過22,000次,最高引用超過1000次,H-index指數高達73。同時申請和授權美國和國際專利30余個,并且成功轉讓多項專利和成立初創公司。
        姜忠義:國家杰出青年科學基金獲得者,國家“萬人計劃”科技創新領軍人才,新世紀百千萬人才國家級人選,英國皇家化學會會士。國家科技部創新團隊負責人,國家基金委創新群體學術骨干。姜忠義教授主要從事膜和膜過程、納米材料、酶催化研究。負責承擔了國家重點研發計劃項目、國家基金委重大項目課題等項目?,F任Journal of Membrane Science,Industrial & Engineering Chemistry Research, Separation and Purification Technology等期刊編委。在Energ. Environ. Sci., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, ACS Catal., Chem. Soc. Rev.等期刊發表SCI論文550余篇,SCI引用22,000余次 (H index= 82)。獲省部級科技獎一等獎兩項。

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